Yirmi yaşlarında "Dahiliye Nezareti Mektubu Kalemi"nde memuriyete başladı. Bir yandan da "Resmî Gazete"de yazarlık yapıyordu. Bazı günlük gazetelerde yazarlık ve muhabirlik yapmıştır. Bir süre İzmir Deniz Ticaret Müdürlüğü'nde çalıştı. Bu yıllar içinde maddî ve manevî çok sıkıntılı bir hayat sürmüştür. "Sine-i sûzanıma âhım yeter "güfteli, Hicaz şarkısının bu yılların üzüntüsünü yansıttığı söylenir. Nihayet 1907 yılında ve otuz sekiz yaşında memuriyet hayatından çekilerek İstanbul'a yerleşti;kendini bütünüyle mûsikî çalışmalarına verdi. "Soyadı Kanunu"nun çıkışından sonra "Şizemu" sözcüğünün Türkçe anlamı olan "Atlı" soyadını aldı. Soyu bu sıfatı taşıyan Çerkes sülâlesinden gelmedir. 

Eniştesi mûsikî sever bir kimse olduğundan her on beş günde bir evinde "Küme Faslı" yaptırır;bu toplantılara Kanunî Fenerli Mike, Tamburi Garbis, Kanunî Solak Mihal, Giriftzen Rıza Bey, Santurî Ethem Efendi katılırdı. 

Hanendeler ise Beylerbeyli Hakkı Bey, Domates Ahmed Bey, Beylikçi-zâde Sadık Bey, Hafız Yusuf idi.  Lemi Atlı bu atmosfer içinde , daha küçük yaşlarında mûsikî terbiyesi almağa başlamıştı. Bu gibi toplantılarda hazır bulunur, kulaktan öğrendiği eserleri okumağa çalışırdı Çocuktaki yeteneği gören Sadık Bey, ailesine Enderunî Vasıf Bey'den ders almasını tavsiye etti. Hâfız Yusuf konağa meşke gelir, meşkten sonra da o akşamki fasıl için konakta kalırdı. Bu hocasından daha sekiz yaşında iken ilk eser olarak "Talihim düşkün, gamım efzûn, kalbi yâreyim" güfteli Kürdili-Hicazkâr makamındaki bir şarkıyı meşk etti. Bu dersler dört yıl kadar sürmüştür. Böylece on iki yaşlarında mûsıkînin içine bizzat girmiş oldu.

Gittikçe gelişen bir sanat hevesi ve kabiliyetinin etkisi ile bestekârlığa çok erken, daha on yedi yaşında başladı. İlk olarak sözleri Reşid Mümtaz Paşa'nın olan Karcığar makamındaki "Hüsnüne etvârı nazın şan senin"şarkısını 1888 yılında besteledi.

Bütün mûsikî hayatı boyunca üç yüz kadar şarkı bestelemiş ve bir bölümü de zamanında notaya alınamadığı için unutulmuştur. Şarkı formunun dışında Mahûr makamında bir Saz Semâisi ile bir de "İstiklâl Marşı" bestelemiştir. Böyle olduğu halde eski ustaları ima ederek eserinin azlığından yakınırmış. Bestelerini Leon Hancıyan, Fulya Akaydın, Selâhaddin Pınar, Suat Gün gibi musikişinaslar notaya almıştır. Ölümüne yakın bir tarihe kadar isteyene ders vermiştir. Söylenenlerin aksine son yıllarını oldukça rahat ve huzur içinde geçirmiştir. Yakın dostu Kemal Niyazi Seyhun'la dolaşır, Çamlıca'ya gider, Setbaşı gazinosunda fasıl dinler, orada bulunduğunu hisseden gazino sanatkârları fasla çeki düzen verir ve dikkatli olurlardı. Lemi Atlı 25 kasım 1945 tarihinde hayata gözlerini yumdu;Erenköy mezarlığında toprağa verildi.